台湾大学Chun-Wei Chen课题组--双功能单层WSe2石墨烯自缝合异质结微反应器，在中性介质中的高效整体分水

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在中性介质中开发高效的双功能电催化剂，避免电极或催化剂在恶劣环境下的劣化，已成为电化学拆分水的最终目标。本工作展示了在中性介质(pH=7)中制备的双功能二维单层膜(ML)WSe₂/石墨烯异质结微反应器。通过金属Cr掺杂和石墨烯拼接接触在二维ML WSe₂上的协同原子生长，形成了具有全池结构的双功能WSe₂/石墨烯异质结微反应器，在中性介质中表现出良好的整体分水性能。将金属Cr原子掺杂到2D ML WSe₂上，有效地促进了固液界面上的电荷转移。此外，用2D WSe₂催化剂直接生长自缝合石墨烯触头，大大降低了微反应器的接触电阻，进一步提高了整体分水效率。在10mA cm^-2下，Cr掺杂的WSe₂/石墨烯异质结微反应器的过电位比原生WSe₂微反应器的过电位降低了近1000 mV。双功能WSe₂/石墨烯自缝合异质结微反应器是研究中性介质中全水裂解双功能2D催化剂基本机理的理想平台。

Figure 1.ML CVD生长Cr掺杂WSe₂的表征。 (a)在蓝宝石上制备的掺杂铬的WSe₂片的AFM图像。(b)原始和Cr掺杂WSe₂的拉曼光谱。 (c)高分辨率STEM-ADF图像的ML Cr掺杂WSe₂。(d)ML Cr掺杂WSe₂中铬元素的EELS光谱。(e)ML Cr掺杂WSe₂FET器件结构的示意图。(f)原始（插图）和Cr掺杂WSe₂ FET器件的室温IDS-VGS特性。

Figure 2. 基于半池构型的原始和Cr掺杂的WSe₂微反应器在中性介质中的HER和OER催化性能。(a)通过半电池结构测量HER和OER的极化曲线。在过电位为600 mV时，分别对HER和OER进行了EIS测量，得出了(b，c)奈奎斯特图。

Figure 3. 基于全池构型的原始和Cr掺杂的WSe₂微反应器在1m PBS中的总体水分裂特性。(a)水裂解微反应器的示意图和(b)相应的照片。(c)微反应器的光学显微照片，在阴极和阳极侧有反应窗口。(d)原始和Cr掺杂WSe₂的总体水分裂极化曲线。 (e)在基面和边缘上具有选定区域的反应窗。(f)选定地区的总体水分裂极化曲线。

Figure 4. Cr掺杂WSe₂/石墨烯异质结的CVD生长工艺及表征。(a)制备Cr掺杂WSe₂/石墨烯异质结的工艺原理图。(b)WSe₂/石墨烯界面自缝合接触的HRTEM图像。(c)Cr掺杂的WSe₂/石墨烯异质结的SEM图像。(d)Cr掺杂的WSe₂和石墨烯结构域的拉曼光谱。（e,f）得到了Cr掺杂的WSe₂(E¹₂_g峰图）和石墨烯（G峰图）的相应拉曼映射图像。

Figure 5. Cr掺杂WSe₂/石墨烯自缝合异质结微反应器在1m PBS中的整体分水特性。(a)电隔离Cr掺杂WSe₂/石墨烯异质结阴极对和阳极对的SEM图像。(b)Cr掺杂WSe₂/石墨烯异质结微反应器的器件示意图。(c)Cr掺杂WSe₂/石墨烯异质结微反应器和金接触微反应器的极化曲线。

相关研究工作由台湾大学Chun-Wei Chen课题组于2022年在线发表于《ACS Nano》期刊上，原文：Bifunctional Monolayer WSe2/Graphene SelfStitching Heterojunction Microreactors for Efficient Overall Water Splitting in Neutral Medium。