无序态对二维超导特性的影响

ScienceBulletin

超导量子相变已有四十余年的研究历史，无序被认为是对其最重要的影响因素之一，因此受到广泛关注。针对超导量子相变的临界性质，复旦大学修发贤、北京大学谢心澄、北京师范大学刘海文和中山大学邓少芝课题组巧妙地通过改变超导β相钨薄膜的厚度，从而调控无序程度，观察到其超导普适类从量子格里菲斯奇异性转变到多重量子临界性，揭示了无序对超导量子相变的影响；同时在平行磁场下观察到量子格里菲斯奇异性。该研究工作已于近期在Science Bulletin 在线发表。

故事要从那些年的美国凝聚态物理最高奖—Buckley奖说起。

2014年的Buckley奖颁发给了超导量子相变的研究者（图1照片）。其中实验物理学家Goldman和Hebard在90年代发现在超导薄膜铋（Bi）和氧化铟（InO）薄膜中，通过调节薄膜厚度或磁场强度，体系发生从超导体到绝缘体的相变。相变的临界电阻是6500欧姆左右，与Matthew Fisher早期理论相符合。然而，95年Kapitulnik发现当体系的临界电阻远小于6500欧姆，体系存在超导金属相变而非超导绝缘体相变。基于他们的卓越贡献，2014年Buckley奖授予了这四位科学家。

图1. 2014年Buckley奖获得者

相变与普适性

我们先介绍一下相变和普适性。物理学通过观察自然现象，得出普适性的规律。一个经典例子就是相变和普适性。相变是我们从初中开始就学习的，从经典气液固态转变到比较复杂的凝聚态相变，如铁磁、超导相变等。另一方面，相变方面的相关研究也反映了物理学研究的主线，从实验到唯象再到理论。最终确立连续相变的现代理论。Guggenheim在1945年发现8种物质的气液状态共存线相互重合，说明相变某些性质是普适的；到后期Widom和Kadanoff提出的标度假定理论在唯象程度上解释了这一现象；最后由Wilson和Fisher等人通过重整化群理论证明了这一普适性。具体来说，相变的临界现象完全由普适类决定，而普适类由空间维度和序参量维度决定，与微观细节无关。

量子相变

不同于经典由热涨落导致的相变，量子相变是由量子涨落造成。实验中通过改变磁场强度等参量，体系会发生从有序态到无序态的量子相变 (图2)。该相变由关联长度和关联时间这2个特征量刻画，分别对应各自的临界指数：关联长度临界指数ν和动力学临界指数z。真实体系是非零温，会存在温度特征尺度。因此需要采用有限尺寸标度率来分析实验结果，进而得到临界指数的乘积zν。

图2. 量子相变示意图

超导量子相变与杂质效应

上面讨论的相变理论是针对均匀系统，杂质会引起非均匀性，进而对相变性质产生影响。例如，Harris指出当体系维度d和临界指数ν乘积大于2时，杂质会对相变产生显著影响。此外，随着实验技术的提高，低维材料体系越来越多，因此杂质对量子相变的影响引起了极大的关注；另一方面，借助量子输运领域发展的杂质格林函数等方法可以用于研究杂质诱导的量子相变性质。

超导-绝缘体相变是量子相变的一个典型案例。通过调节厚度或磁场等参数，体系会从超导体转变为绝缘体，Matthew Fisher在理论上给出相应的模型，实验上首先由Goldman和Hebard在90年代发现。

更多争议

然而，95年Kapitulnik发现体系的临界电阻远小于6500欧姆，体系存在超导金属相变而非超导绝缘体相变。

实际上，争议还在继续。比如，13年、14年的两篇论文[1,2]报道了氧化物界面和铜氧超导薄膜中存在超导-金属相变，这两个实验都发现了两个交点，两个临界指数。那么自然会有一个问题，超导-金属相变是普适的么?为什么有两个临界指数呢？是否存在新的理论框架来解释实验？

图3. 两个量子临界指数的实验结果，其中左图和右图分别为LAO/STO界面和La_2-xSr_xCuO₄薄膜测量的结果，上下分别为各自材料的高温和低温的有限尺寸标度结果，图片来自[1,2]。

而2015年北京大学王健、谢心澄、林熙等人合作，在Ga薄膜中发现一种新的普适类[3]，即量子格里菲斯奇异性。在Ga薄膜中发现外加强磁场，体系发生超导-金属相变。然而有意思的是，极低温段的临界电阻明显上翘，偏离平均场的结果，并且具有多个交点和临界指数，这与原有理论不符。理论研究发现超导金属相变与随机横场模型（Ising Model）属于同一个普适类。当趋近于量子临界点时，zν乘积幂指数发散。尽管在高温区与平均场结果一致，在极低温区，杂质效应导致体系出现大块局部超导区域，系统的动力学响应非常缓慢，进而出现量子格里菲斯奇异性。

但问题也随之而来，量子格里菲斯奇异性和之前的两个临界指数现象是否有关联？既然都是无序造成的结果，那么两者哪一个无序程度较强？是否有一个普适且统一的框架可以解释上面各种不同的现象及对应的普适类？

图4. 量子格里菲斯奇异性。（a）Ga薄膜电阻在不同温度下随磁场的变化关系，其中不同曲线的交点连续变化。（b）对应临界指数随磁场的变化关系，并用激发标度理论拟合。（c）量子格里菲斯奇异性对应的超导相图，位于低温高磁场边界。（d）随机横场Ising模型，图片来自[3,4]。

连续调控量子普适类

目前仍然不清楚无序是如何影响的，并且不同体系的无序程度很难进行定量的交叉对比。因此，这需要找到一个体系可以连续调控无序从而来寻找量子普适类能否连续可调。

基于上述原因，谢心澄、修发贤、刘海文和邓少芝课题组在具有不同的无序强度的不同厚度钨薄膜中观察到可调控的量子临界行为，在面内磁场和面外磁场中具有普适性。具体来说，超导金属相变的临界行为会随薄膜厚度不同而变化：当厚度小于8 nm时，低温下展现出量子格里菲斯奇异性的性质，而当厚度介于10~14 nm时，变为多重量子临界性；当厚度进一步达到16 nm时，转变为经常的单量子临界性，如图5所示。值得一提的是，在0.05 K温度下通过有限尺度标度方法得到2 nm样品中具有高达30的量子临界指数。那么不同的薄膜所具有不同的无序程度来自哪里？假如生长薄样品时本身空间上存在厚度不均匀，有一些区域薄膜质量好，另一些区域质量差，那么自然会产生引发量子格里菲斯奇异性的稀有区域（rare region），但中山大学的邓少芝课题组详细测量了各个厚度薄膜的表面粗糙度，证明了薄膜均匀性良好，排除了其他诱导无序的因素，说明与多样的量子临界性能有关的无序仅仅是厚度改变导致的。

平行磁场的量子相变

同时，超导金属相变及量子格里菲斯奇异性首次在面内磁场下被观察到，证明了量子格里菲斯奇异性沿不同磁场方向的普适性，如图6所示。当厚度超过8 nm时，平行磁场下的量子格里菲斯奇异性消失，与垂直磁场下现象类似。

谢心澄和刘海文课题组基于激发标度理论发展了一套对应的模型，不仅首次可以定量拟合量子格里菲斯奇异性区域温度与磁场相边界（图5a和图6a里插图中的深红色线），并给出电阻随温度和磁场的标度分析（图6c），定量证明量子格里菲斯奇异性。同时给出不同厚度下量子临界行为对应的理论微观模型，定性解释了实验现象，发现量子格里菲斯奇异性对于无序程度的要求比多重量子临界性要高。从而首次从实验和理论角度统一了不同无序程度对于超导量子相变性质的影响。这为超导量子相变的研究提供了新的思路；对于无序与量子临界性的关系，解决了长期以来争论的量子格里菲斯奇异性和多重量子临界性对应无序大小的问题。

图5. 垂直磁场下不同厚度𝛃−W薄膜的超导普适类转变。（a）~（c）分别为6，10和16 nm厚薄膜在温度和垂直磁场下的相图。（d）为临界指数与归一化温度之间的关系，其中区域1，2和3分别代表量子格里菲斯奇异性，多重量子临界性和单一量子临界性，各自对应的超导涡旋结构变化如插图所示。

图6. 平行磁场下不同厚度𝛃−W薄膜的量子临界行为。（a）临界区域电阻随磁场的变化关系。（b）临界指数随磁场的变化关系。（c）不同磁场和温度下电阻的激发标度分析，证明了其量子格里菲斯奇异性。（d）22 nm厚的薄膜电阻随磁场的变化关系。

更多详情请阅原文[5]。（资助机构：感谢国家重点研发计划、国家自然科学基金及上海市科学技术委员会的项目支持。）

【参考文献】

[1] J. Biscaras, N. Bergeal, S. Hurand, et al. Multiple quantum criticality in a two-dimensional superconductor. Nat. Mater. 12, 542 (2013).

[2] X. Shi, P.V. Lin, T. Sasagawa, et al. Two-stage magnetic-field-tuned superconductor–insulator transition in underdoped La_2−xSr_xCuO4. Nat. Phys. 10, 437 (2014).

[3] Y. Xing, H.M. Zhang, H.L. Fu et al., Quantum Griffiths singularity of superconductor-metal transition in Ga thin films. Science 350, 542 (2015).

[4] N. Markovic, Randomness rules. Science 350, 509 (2015).

[5] C. Huang, E.Z. Zhang, Y. Zhang, et al. Observation of Thickness-tuned Universality Class in Superconducting β-W Thin Films, Science Bulletin, 2021, 66(18): 1830-1838, doi: 10.1016/j.scib.2021.05.023