华盛顿州立大学&北京化工大学：超微孔双掺杂纤维素超电炭电极

图1. 制备流程及增强机理：(a)氮/硫双掺杂超微孔炭材料的制备流程示意图，(b)电容行为增强机理示意图。

在多孔炭材料的合成过程中，碳化温度对炭材料的孔结构及碳质组成有很大的影响作用。为了定量评估这些影响，针对不同温度下制得的炭材料的形貌、孔演变过程、以及碳质结构变化进行了一系列表征和分析。如图2所示，随着温度的不断上升，炭材料表面在高温活化作用下逐步发展成多孔形貌。炭材料的微观结构也在高温活化处理下发生变化，由低温状态下的亚微孔经微孔结构逐步发展成介孔结构。随着孔结构的不断发展，比表面积也随之不断地增加，但整体的吸附曲线呈现出I/IV型吸附曲线。孔径分布曲线说明所得炭材料主要是以微孔为主，并出现亚微孔结构。如图3所示，通过电化学分析测试，进一步探究了碳化温度对炭材料的电化学行为的影响。所制备得到的炭材料主要表现出双电层储能行为，并展现出良好的倍率性能和循环稳定性。

图3. 多孔炭材料在三电极系统中的电化学行为：(a)10 mv/s的电流密度下循环伏安曲线图。(b)在0.5 A/g的电流密度下充放电曲线。(c)在不同电流密度下的比容量。(d)800 °C碳化所得炭材料在不同电流密度下的循环伏安曲线。(e)长循环曲线。

II 氮/硫掺杂对多孔炭材料的影响

通过对所制备的多孔炭进一步氮/硫掺杂处理，制备氮/硫双掺杂多孔炭材料，对掺杂过程中炭材料的孔结构及孔径分布的变化进行探索。如图4所示，随着掺杂过程的进行，多孔炭材料的比表面积得到进一步的提高，孔径分布出现更多的介孔和大孔，且所制备得到的多孔炭材料具有近乎规整的多面体结构。与碳纳米管材料相比，该炭材料具有更高的振实密度(1.18 g/cm³)。与已报道的碳材料相比，同时具有高的比表面积和振实密度。

将制备的氮/硫双掺杂炭材料作为活性材料，利用细菌纤维素的三维纳米网状结构和优异的保水能力，组装成纤维素基超级电容器。如图6所示，纤维素基复合电极展现出优异的力学强度和柔性特征。与目前报道的超级电容器器件相比，本研究报道的纤维素基超级电容器具有更高的面容量密度和体能量密度，这主要归功于活性炭材料优异的体积比容量以及高的活性物质负载量。

图6. 柔韧的纤维素基超级电容器性能：(a)纤维素基超级电容器示意图及电极力学强度。(b)面积能量密度对比。(c)体积能量密度对比。

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