二维材料物理研究进展导读|2022年8月
平带物理
三角翘曲双层石墨烯中关联相的量子级联
发散态密度为探索各种关联电子物理提供了机会。在薄层极限中，这些关联物理已在魔角双层石墨烯的超平带、少层菱面体石墨和轻掺杂的菱面体三层石墨烯的能带接触点被预测，并且都得到了证实。而更简单、更容易理解的Bernal双层石墨烯，在电中性时也易受到轨道磁性的影响，出现层反铁磁态或量子反常霍尔态。在本文中，我们在Bernal双层石墨烯中观测到一系列关联相，他们出现在受电场调控的Lifshitz跃迁和范霍夫奇点附近。一方面，我们观测到半金属和四分之一金属形式的Stoner铁磁体。另一方面，我们在零磁场下发现了拓扑非平庸的Wigner–Hall晶体特征，以及它向平庸Wigner晶体的转变，除此以外还发现了两种不同于标准费米液体的关联金属。这个可重复、可调、简单的体系为探索强关联电子开辟了新的领域。
(任雅宁)
Quantum cascade of correlated phases in trigonally warped bilayer graphene
Anna M. Seiler et al.
Nature 608, 298–302 (2022).
双层转角石墨烯半填充时的反常霍尔效应
魔角双层转角石墨烯(tBLG)具有多种对称性破缺相，关联Chern绝缘体性质，轨道磁性和超导性。特别地，当每个莫尔元胞的能带中被填充奇数个电子时会观察到反常霍尔效应，这表明出现了自发打破时间反演对称性的零场轨道磁性态。在这里，我们给出了两个转角稍微偏离魔角的双层转角石墨烯器件的测量结果，并报告了当电子和空穴莫尔能带半填充时出现的反常霍尔效应。我们认为偏离魔角时，能带色散的增强和用于封装的硼氮衬底电势这两个因素在稳定半填充时的谷极化基态中起着关键作用。我们的发现进一步扩展了双层转角石墨烯丰富的关联相图，并且表明需要对其多种紧密竞争的对称性破缺序进行更全面的理解。
(周啸峰)
Anomalous Hall effect at half filling in twisted bilayer graphene
Chun-Chih Tseng. et al.
Nat. Phys. 18, 1038–1042 (2022)
小转角双层石墨烯中样品尺度的可调电子kagome晶格
将两层石墨烯旋转一个小角度θ后进行堆叠可以形成莫尔超晶格，从而实现在单层石墨烯中完全不存在的新奇现象。一个典型的例子是当两层石墨烯受到不同的静电势作用时，在θ < 0.3°的有着kagome晶格的小角度双层转角石墨烯(TBG)中，人们预言了会形成局域的赝朗道能级(PLLs)。然而这仅体现在刚性旋转的TBG模型中，现实中由于界面结构的重构，并没有实现。人们认为界面结构的重构对于PLLs的形成有着很强的抑制作用。在这里，我们系统的研究了0.075°< θ <1.2°的TBG的电子性质，并意外的证明了PLLs对所研究的所有TBG都相当稳健。这种结构重构抑制了小角度TBG中突现的kagome晶格的形成。然而，对于魔角附近的TBG，我们用扫描隧道显微镜直接成像了具有可调晶格常数的样品尺度的电子kagome晶格。我们的观测结果为探索莫尔电子系统中的新奇关联相开辟了新的方向。
(周啸峰)
Tunable Sample-Wide Electronic Kagome Lattice in Low-Angle Twisted Bilayer Graphene
Qi Zheng. et al.
Phys. Rev. Lett. 129, 076803 (2022)
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.129.076803
小角度三层转角石墨烯的零场二极管效应
当时间和反演对称性破缺时，超导体的临界电流大小会因电流流向相反而不同。这种非互易的行为产生了超导二极管效应，最近通过施加磁场和构建磁隧道结的方法打破了这些对称性，从而对这一效应进行了实验证明。在这里，我们报道了在镜面对称的三层转角石墨烯中，零外磁场下出现的本征超导二极管效应。这种非互易性行为的符号可以通过面外磁场的变化趋势改变而逆转，为超导和时间反演对称性破缺之间的微观共存提供了直接证据。除了磁场的这种调节性，我们还表明这种零场二极管效应可以通过改变载流子密度和转角来调控。对于本征二极管效应的起源，一种自然的解释是费米面下的谷占据的不平衡，这可能导致超导相中的有限动量库珀对和向列相的形成。
(周啸峰)
Zero-field superconducting diode effect in small-twist-angle trilayer graphene
Jiang-Xiazi Lin. et al.
Nat. Phys. (2022)
转角WSe2中可调的双层Hubbard模型
具有平带的莫尔材料是研究强关联物理和拓扑的一个高度可控的量子体系。尤其是角度对齐的、具有较大能带偏移的双层半导体过渡金属硫化物异质结构，可以实现单带Hubbard模型。当引入新的层自由度，将有望产生更丰富的相互作用，使洪特物理、层间激子凝聚和新的超导配对机制成为可能。本文报道了双层AB堆垛附近转角的WSe2中的竞争电子态，在对空穴弱的层间跃迁限制下实现了双层Hubbard模型。通过施加垂直电场使空穴层极化，在空穴浓度为ν = 1时(单位莫尔)，观测到激子绝缘体到电荷转移绝缘体的交叉；在ν = 2时，出现从顺磁性到反铁磁性电荷转移绝缘体的过渡；在1< ν < 2时，观测到层选择的莫特绝缘体。电荷和自旋对外部电场和磁场的独特耦合也表现出巨大的磁电响应。我们的结果为双层Hubbard模型哈密顿量提供了一个新的固态模拟装置。
(任雅宁)
A tunable bilayer Hubbard model in twisted WSe2
Yang Xu et al.
Nat. Nanotechnol. (2022).
激子物理
单层WSe2和莫尔WS2/WSe2异质结中的关联层间激子绝缘体
范德瓦尔斯异质结构中的莫尔超晶格现已成为研究量子现象的有力工具。本文研究了由单层WSe2和双层WS2/WSe2 莫尔结构组成的异质结，二者之间通过超薄六方氮化硼隔开，在这个结构中发现了关联层间激子绝缘体。当每个莫尔格点的空穴浓度为1时，双层WS2/WSe2 莫尔结构将会出现莫特绝缘态。而当向WS2/WSe2 莫尔结构的莫特绝缘体中添加电子，并向单层WSe2中注入等量的空穴时，单层WSe2中的空穴和掺杂莫特绝缘体中的电子将会通过层间库仑相互作用结合在一起，形成新的层间激子绝缘体。这种层间激子绝缘体将会稳定到一个临界空穴浓度，超过该空穴浓度，层间激子就会解离。我们的研究强调了这种由于莫尔平带和层间电子强相互作用之间的互相影响，而在双层莫尔体系中实现量子相的机会。
(任雅宁)
Correlated interlayer exciton insulator in heterostructures of monolayer WSe2 and moiré WS2/WSe2
Zuocheng Zhang et al.
Nat. Phys. (2022).
莫尔超晶格异质结中的激子绝缘体
二维莫尔超晶格为研究强关联物理提供了一个高度可调的平台。尤其是二维半导体异质结的莫尔超晶格，已被证明具有可调的关联电子态，如莫特绝缘体和广义Wigner晶体。本文中，我们在角度对齐的单层WS2/双层WSe2莫尔超晶格中观测到了激子绝缘体，它是一种电子和空穴强束缚的关联态。莫尔耦合仅在与WS2靠近的那层WSe2中的价带侧诱导出平带。当载流子浓度对应于每个莫尔超晶胞一个空穴时，静电引入的空穴将会首先填充该迷你带并形成莫特绝缘体。通过垂直电场的作用，可以调整了第二层WSe2的价带与第一层WSe2的莫尔迷你带重叠，实现了电子和空穴在平衡状态下的共存，由于强库仑相互作用，它们被束缚为激子。我们进一步证明了这种新的束缚态是激子绝缘体，其转变温度高达90 K。我们的研究提供了一个用于研究二维关联多体物理的莫尔体系。
(任雅宁)
Excitonic insulator in a heterojunction moiré Superlattice
Dongxue Chen et al.
Nat. Phys. (2022).
空间和时间维度莫尔层间激子的形成
原子级薄厚的范德华异质结构中的莫尔超晶格为电子和谷电子寿命的扩展控制，人工莫尔晶格中的激子受限和新奇量子态的形成提供了巨大的希望。这些由莫尔诱导的现象与位于异质结不同层的空穴和电子所形成的层间激子有着非常强的关联。为了充分挖掘莫尔和激子关联物理的潜力，对超快层间激子形成过程和实空间的波函数受限情况的深入了解是必不可少的。在这里，我们展示了飞秒光发射动量显微镜测量的这些莫尔层间激子的核心属性的定量结果。首先，我们阐明了层间激子主要是通过飞秒激子-声子散射和之后的层间杂化的Σ谷内的电荷转移而形成的。第二，我们展示了层间激子表现出的动量指纹，这是莫尔超晶格修饰的直接标志。第三，我们重现了电子部分激子的波函数分布，并且将其与实空间的莫尔超晶格大小进行了比较。我们的工作在空间和时间维度直接解释了层间激子的动力学形成过程，并为研究通过关联莫尔和激子物理来实现物质的新奇量子相方面提供了机会。
(周啸峰)
Formation of moiré interlayer excitons in space and time
David Schmitt. et al.
Nature 608,499–503 (2022)
范德华异质结中的层内电荷转移莫尔激子
过渡金属硫族化合物形成的莫尔晶格结构已经被证实是一种具有非凡关联电子相，新兴磁性以及关联激子物理的理想化平台。尽管新兴莫尔激子态的存在已经通过光学测量手段得以证实，但对其微观机制的理解微乎其微，通常依赖于以经验为主的拟合模型。本文中，我们结合大尺度第一性原理GW(其中G和W分别代表单粒子格林函数和屏蔽的库伦相互作用)和Bethe-Salpeter计算以及微反射光谱测量，在WSe2/WS2莫尔超晶格中对激子响应的机理进行识别，发现一系列无法用现存的连续性模型捕获的莫尔激子。理论计算结果表明莫尔激子间具有特定的响应特征，其中包括受调的Wannier激子以及之前未曾报道过的层内电荷转移激子。不同的莫尔激子对载流子密度和磁场有特定的响应，因此可以通过实验手段探究不同的激子特征。我们的研究结果表明在过渡金属硫族化合物的莫尔超晶格中存在高度非平庸的激子态，构建具有特殊空间分布的激子态为调节多体物理的提供了一种新型手段。
(赵亚新)
Intralayer charge-transfer moire excitons in van der Waals superlattices
Mit H. Naik et al.
Nature. 609, 52-57 (2022).
多层WSe2和MoSe2中的超快赝自旋量子节拍
六方对称的层状范德华材料为其中电子提供额外的自由度，其行为特征在概念上类似于电子自旋，通常被定义为谷指数或谷赝自旋。本文，我们利用时间分辨法拉第旋转技术(time-resolved faraday ellipticity, TRFE)在平行磁场高达9特斯拉时，探究单层和多层WSe2 (MoS2)中的激子跃迁。实验研究结果表明，单层WSe2 (MoS2)的TRFE时间轨迹不依赖于平行磁场，具有近乎为零的平面激子g因子，与第一性原理计算结果相吻合。反观在多层WSe2 (MoS2)中，当平行磁场大于零时在体系中观测到显著的与时间有关的振荡行为，并结合第一性原理计算在多层WSe2 (MoS2)中得出非零的平面激子g因子。我们认为在多层WSe2 (MoS2)中观测到振荡的TRFE信号是由激子的赝自旋量子节拍诱导产生的，具有自旋和赝自旋-层互锁的表现形式。
(赵亚新)
Ultrafast pseudospin quantum beats in multilayer WSe2 and MoSe2
Simon Raiber et al.
Nat Commun 13, 4997 (2022).
其他
异维超晶格中的面内反常霍尔效应
由两层或多层二维层状材料堆垛构成周期性的超晶格结构，为构建具有特定性质的材料提供了通用的方案。本文中，我们利用化学气相沉积法生长出由二维层状二硫化矾和一维链状硫化矾交替排布的异维超晶格。通过扫描透射电子显微镜确认VS2/VS超晶格具有单斜对称性，表现出非传统1T相的堆积特征。通常情况下，二维电子气系统在外加面内磁场时霍尔电导为零。然而，VS2/VS超晶格在温度高达380开尔文的情况下仍存在稳定的面内霍尔效应。该实验现象得到了理论计算结果的支持，认为非常规反常霍尔效应是由面内磁场诱导产生面外贝利曲率，与一维链状硫化矾密切相关。我们的研究工作扩展了对传统超晶格材料的理解认知，促进合成更多意义非凡的超晶格结构。
（赵亚新）
Heterodimensional superlattice with in-plane anomalous Hall effect
Jiadong Zhou et al.
Nature. 609, 46-51 (2022).
拓扑半金属中库珀对动量的约瑟夫森二极管效应
非中心对称超导体中的库珀对在外加磁场的存在下可以获得有限的质心动量。最近的理论预测，这种有限动量配对会导致一个不对称的临界电流，无耗散的超流可以沿一个方向流动但是不能反方向流动。在这里，我们报告了在Ⅱ型狄拉克半金属NiTe2形成的约瑟夫森结中发现的显著的约瑟夫森二极管效应。这一效应的显著特征是：临界电流的不对称性敏感的依赖于外加磁场的大小和方向，当磁场垂直于电流方向且量级为10mT时，这种不对称性达到了最大值。此外，随着磁场的增加，这种不对称性多次改变符号。我们基于有限动量库珀对的模型解释了这些特征主要来源于自旋螺旋拓扑表面态的塞曼偏移。我们根据平面内磁场作用下干涉图样的演化，进一步建立了有限配对动量，并确定了它们的值。对临界电流巨大程度的不对称性的观察和其潜在机理的清晰阐释，为利用约瑟夫森二极管效应构建新型超导计算装置铺平了道路。
（周啸峰）
Josephson diode effect from Cooper pair momentum in a topological semimetal
Banabir Pal. et al.
Nat. Phys. (2022)
垂直磁各向异性二维范德华Fe3GaTe2在高于室温时的本征铁磁性
同时具有高于室温的强本征铁磁性和较大的垂直磁各向异性的二维范德华铁磁晶体的缺失严重地阻碍了二维范德华晶体在下一代低功耗磁电子和自旋电子器件的应用。本文，我们报道一种范德华本征铁磁晶体Fe3GaTe2，在现存已知的二维范德华本征铁磁体中该晶体材料具有创纪录的高于室温的居里温度(Tc, ~350-380 K),高饱和磁矩(40.11emu/g),较大垂直磁各向异性能密度(~4.79*105 J/m3)以及室温下较大的反常霍尔角(3%)。已经实现了如此大的室温垂直磁各向异性优于传统的广泛使用的铁磁薄膜(如CoFeB)，比已知的二维本征铁磁体大一个数量级。基于Fe3GaTe2纳米层，在室温下实现具有层厚和角度依赖特性的反常霍尔器件，以及对Fe3GaTe2纳米层磁畴的直接成像。这项工作为在室温实现二维材料的铁磁性质，以及对其进行电学调控提供了一种途径，促进了二维范德华集成自旋电子器件的实际应用。
(赵亚新)
Above-room-temperature strong intrinsic ferromagnetism in 2D van der Waals Fe3GaTe2 with large perpendicular magnetic anisotropy
Gaojie Zhang et al.
Nat. commun. 13, 5067 (2022).
石墨烯中单个碳空位缺陷谷间散射的探测与调控
在纳米尺度上原子级缺陷可以使电子在不同谷之间中发生弹性散射，既谷间散射。迄今为止，尽管我们研究的核心是材料的电学性质，但对于由单原子空位缺陷诱导谷间散射强度和影响范围的直接探测及调控的探究十分匮乏。我们利用扫描隧道显微镜实现对石墨烯中单个碳原子空位缺陷诱导谷间散射的可视化调控。通过对单空位缺陷诱导谷间散射范围的直接成像，我们发现散射影响范围与能量成反比，与石墨烯中无质量狄拉克费米子的波长成正比。带电的单空位缺陷谷间导致电子-空穴不对称的谷间散射。我们通过可控地对单空位缺陷充放电发现，单空位缺陷附近的电子势软化散射势，能够极大地抑制单空位缺陷谷间散射的强度和影响范围。
（赵亚新）
Characterization and Manipulation of Intervalley Scattering Induced by an Individual Monovacancy in Graphene
Yu Zhang et al.
Phys. Rev. Lett. 129, 096402 (2022).
石墨烯中磁场可调的具有谷差异的赝磁场受限
引入量子受限可以产生一系列丰富有趣的量子现象，并允许人们直接探测受限(准)粒子的物理。然而要在连续体系中产生量子点并限制(准)粒子，静电势是实验上几乎唯一可选的方法。本文通过实验证明，在应变石墨烯中非均匀分布的赝磁场也可以限制无质量狄拉克费米子。赝磁场在石墨烯的两个谷中具有相反的方向。当叠加并改变真实磁场的时候，两个谷中总的有效磁场是不等价的。通过这种方法，我们实现了谷差异的空间受限，解除了谷简并度，从而在石墨烯中产生了磁场可调的谷极化束缚态。我们的结果为操控谷自由度提供了一种新的途径。
(任雅宁)
Magnetic-Field-Tunable Valley-Contrasting Pseudomagnetic Confinement in Graphene
Ya-Ning Ren et al.
Phys. Rev. Lett. 129, 076802 (2022).
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.129.076802