河北科技大学王波、李昭进团队AFM：本征碳缺陷对钾离子存储影响机制

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第一作者：Fei Yuan

通讯作者：王波、李昭进

通讯单位：河北科技大学

论文DOI：10.1002/adfm.202208966

研究背景

由于成本低、钾储量丰富、氧化还原电位低、离子转移动力学快等优势，钾基储能装置，特别是钾离子电池（PIBs），被认为是锂离子电池最有前途的替代品之一。碳质阳极具有成本低、结构灵活和理化稳定性高等特点，其可以通过吸附诱导的电容行为和扩散控制的插层过程来可逆地储存钾。缺陷工程被认为是调节碳材料速率容量和循环稳定性的有效手段之一。然而，目前的大部分研究都集中在杂原子掺杂的外部缺陷上，而忽略了由于原子损失或晶格变形引起的本征碳缺陷（如边缘位点和空隙或孔隙）对储钾的影响。有鉴于此，河北科技大学王波、李昭进团队以葡萄糖为碳源，在软模板的辅助下，可控地合成了一系列本征缺陷丰富的碳材料，探究了碳化温度和模板对本征缺陷比例的影响，揭示了本征缺陷程度与容量/容量保持率之间的内在关联机制。相关成果发表在国际期刊Advanced Functional Materials上。

图文导读

碳材料的制备与微观形貌

分别以葡萄糖、嵌段共聚物F127、1, 3, 5-三甲基苯为碳源、软模板和孔隙膨胀剂，通过自组装、聚合、高温碳化过程，即可得到不同本征缺陷含量的类碗状碳。通过HRTEM可以观察到不同碳化温度下高度无序的微观结构。

碳材料的本征碳缺陷

通过XPS数据分峰得到的sp³ C峰占比可以发现，800℃碳化得到的碳材料sp³ C峰占比最高，表明样品中本征碳缺陷含量占比最高，拉曼数据处理得到的I_D1/I_G比值，以及EPR测试得到的洛伦兹线宽、峰强度结果都很好地佐证了上述结论。

碳材料的电化学性能

本征碳缺陷浓度最高的碳材料（ECM-800）展现了最大的电化学比容量和容量保持率，且在多次循环后，界面转移电阻上升最缓慢。通过线性拟合发现，比容量、容量保持率与本征缺陷程度（I_D1/I_G）呈线性正相关。

碳材料的储钾机制和钾离子全电池性能

通过异位拉曼分析充/放电过程中I_D1/I_G值变化发现，放电过程中，I_D1/I_G值从1.3逐渐减小至1.02，表明大量本征缺陷位点被钾离子占据。在随后的充电过程中，I_D1/I_G恢复到初始值，表明钾离子吸附存储具有高度可逆性。异位XPS测试得到的sp³ C峰占比变化也证实了上述钾存储机制。在钾离子全电池中，ECM-800展现了不错的电化学容量（54 mAh g^-1）和优异的库伦效率（3000次循环，库伦效率维持在98%）。