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第一作者：喻舰
通讯作者：宋海欧，张树鹏
通讯单位：南京理工大学
论文DOI：
10.1016/j.chemosphere.2022.133580
随着微电子工业的不断发展，低浓度盐水的脱盐变得越来越重要。氯化钠溶于水会导致金属腐蚀。研究人员开发了许多方法来满足海水淡化的需求，包括膜分离、离子交换技术、化学氧化还原法和反渗透法等。然而，这些水处理方法存在一些缺点。例如，膜分离和离子交换技术会造成二次污染，而浓度的限制和高昂的成本限制了化学方法的应用。反渗透也需要大量的能源消耗，尽管它已广泛应用于海水淡化领域。因此，迫切需要一种低能耗、零污染的去除水中离子的水处理技术。电容去离子(CDI)是一种基于双层电原理的新型离子消除技术。由于其重现性好、使用寿命长、能耗低的特点，CDI作为一种新兴的海水淡化技术已然成为研究热点。当盐溶液浓度较高(>100 mg/L，甚至1000
mg/L)时，盐离子在两个电极上的电压形成的电场作用下可实现电吸附。在放电过程中，由于电极短路进而释放盐离子。当盐离子浓度很低(<60 mg/L)时，盐离子的传质变得缓慢，极大地影响了电吸附性能。而且会引起内阻增大，在低浓度水溶液中能耗更高。电极材料在提高CDI器件的电吸附性能方面起着重要作用。目前，CDI电极材料主要包括碳材料、导电聚合物和金属氧化物等。设计高效的电吸附电极，降低电吸附应用电压，实现高、低浓度海水淡化已成为新的研究热点。
石墨烯基纳米材料具有超高的理论比表面积、可调节的表面特性和优异的理化性能。石墨烯的平行单层结构具有较低的离子扩散阻力，可以为离子在电解质溶液中的传输提供一条畅通的路径。在氧化石墨烯层之间引入H-C3N4可以破坏氧化石墨烯的致密层结构，抑制团聚现象，产生更多的孔隙结构。此外，H-C3N4中含有许多富电子的N原子，它们的引入不仅改变了复合电极的亲水性，而且大大增强了对带正电的钠离子的吸附。更重要的是，通过共价键插入GO层后，增加了介孔和大孔的比例，有利于形成更多的电吸附位点。因此，该复合材料能够形成足够的双电层，在水溶液中表现出良好的电吸附性能。1，制备了质子氮化碳修饰的氧化石墨烯纳米材料(H-C3N4-mGO)。
2，采用H-C3N4-mGO1/8 ||AC不对称电极去除NaCl溶液中的离子。3，形成了更充分的利于增强电容去离子性能的EDL。4，更强的界面库仑相互作用有助于增大SER和SEC。作者通过用三聚氰胺(MA)两步煅烧方法制备体相氮化碳g-C3N4，然后用浓硝酸破坏g-C3N4的氢键，使g-C3N4恢复为具有较高化学稳定性的基本单位质子氮化碳(H-C3N4)。与g-C3N4相比，浓硝酸酸化得到的H-C3N4单元暴露出更多的孤电子对，利于提高材料电导率。然后通过亲核加成反应和酰胺化反应将H-C3N4修饰到石墨烯上，得到H-C3N4 - mGO纳米复合材料。在电化学性能试验中，以标准甘汞电极(SCE)为参比电极，铂丝为对极，制备的电极为工作电极，以 NaCl溶液为电解液，比电容C (F/g)通过对CV曲线面积的积分计算。CDI电极的负极由H-C3N4-mGO(重量占比75%)、乙炔黑(重量占比15%)和聚四氟乙烯(重量占比10%)压在石墨纸(30*30 mm)上制备，正极由商用活性炭AC以同样比例制备。同样，对称电极AC || AC和H-C3N4-mGO || H-C3N4-mGO以相同的质量比制备。以活性炭(AC)为正极，H-C3N4-mGO1/8为负极，设计H-C3N4-mGO1/8 || AC非对称CDI器件对NaCl水溶液进行离子去除。CDI测试结果表明，该体系在50
mg/L NaCl溶液中，在1.2 V的低电压下，具有8.36 mg g−1的高电吸附容量。CDI器件的吸附速率达到0.1879
mg (g⋅min)−1，再生效率接近100%。![]()
图1(a)为MA、GO、H-C3N4、g-C3N4、g-C3N4- mGO1/8和H-C3N4 - mGO1/8的红外吸收峰。GO的红外峰位于3294、1732、1623和1050
cm−1，分别对应于-OH、-C=O、O
-C=O和C-O-C基团。氧化石墨烯的含氧官能团表明石墨已被成功氧化。GO, g-C3N4-mGO1/8和H-C3N4-mGO1/8的拉曼光谱如图1(b)所示。GO的ID/IG值为1.03，说明氧化石墨烯具有相对完整的石墨烯，H-C3N4-mGO1/8和g-C3N4-mGO1/8的比值分别为1.14和1.09。这一观察结果表明，C3N4对石墨烯的功能化可以增加其无序程度，即复合材料内部存在大量的吸附位点，可作为理想的吸附电极材料。(c)氧化石墨烯、H-C3N4-mGO1/8和g-C3N4-mGO1/8的XRD;(d) H-C3N4-mGO1/8和g-C3N4-mGO1/8在1 M NaCl溶液中的EIS图。频率范围为100,000
Hz ~ 0.001 Hz;(e) H-C3N4-mGO1/8和g-C3N4-mGO1/8样品的氮吸附/脱附等温线和(f)样品的孔径分布。![]()
从图2(a)和(b)中可以看出，氧化石墨烯表面呈面对面的褶皱结构，因此该材料不适合作为CDI电极。功能化后H-C3N4-mGO1/8的尺寸小于g-C3N4-mGO1/8，进一步提高了活性位点的暴露和介孔的生成。H-C3N4-mGO1/8具有更多的介孔结构，这与BET结果一致(图2(e))。![]()
图3（a)为GO和H-C3N4-mGO1/8的XPS谱。284.5
eV处的峰值来自于C1s, 532.5 eV处的峰值来自于O1s。H-C3N4- mGO1/8在398.4 eV处的新峰来自于N1s，表明H-C3N4被修饰到GO上。GO的C1s
XPS谱在284.4、285.0、286.5和288.5 eV处有4个峰，分别对应于C
- C/C=C、C - OH、C -O - C和C(O)
-O基团(图3(b))。H-C3N4-mGO1/8的键合化学由N1s的XPS谱得到(图3(c))。398.4、399.6和400.8
eV处的三个新峰对应于C - N=C、C - NH2和N-C
(O)键。结果表明，H-C3N4与氧化石墨烯发生亲核加成和酰胺化反应。![]()
图4(a)为H-C3N4-mGO1/8 ||AC不对称电极在初始浓度为50 mg/ L的NaCl溶液中不同电压条件下的吸附曲线。从图4(a-c)可以看出，溶液的导电性随时间的增加而减小。随着工作电压从0.8
V提高到1.2 V, SEC和SER值增加，EDL更加高效和稳定，增强了吸附能力。然而，吸附曲线在1.4和1.6 V施加电压时发生了急剧的转变。图4(d)为施加电压对CDI Ragone Kim-Yoon图的影响;接着用(e)
Langmuir和(f) Freundlich方程拟合H-C3N4-mGO1/8||AC不对称电极的SEC回归线。成功地设计了一种以H-C3N4为修饰物，通过一锅法制备改性氧化石墨烯的新型纳米材料。采用H-C3N4-mGO1/8与AC组装非对称CDI电极，NaCl溶液初始浓度为50
mg/L，工作电压为1.2 V，进行CDI吸附试验。结果表明，非对称电极的电吸附容量为8.36 mg/g，是电极AC || AC的1.40倍;其最大吸附速率为0.1879
mg (g min)−1，功率密度为45.89 J/g。6次循环后吸附量保持在94%以上，循环稳定性好。综上所述，H-C3N4-mGO1/8 || AC电极在低浓度NaCl溶液脱盐中具有巨大的潜力。https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.133580.往期推荐：
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