济大刘宏/徐彩霞、物理所谷林、NUS Wang《Adv. Mater.》: 模板辅助-转印法构筑氯掺杂石墨烯基的可集成化柔性器件

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石墨烯作为性能优异的二维材料在构筑柔性电极方面具有显著优势，因此在可穿戴和便携式电子产品领域显示了广阔的应用前景。近日，由济南大学刘宏、徐彩霞教授团队联合中国科学院物理研究所谷林教授团队及新加坡国立大学John Wang教授团队在材料领域顶级期刊《Advanced Materials》上发表题为“Electrochemically Exfoliated Chlorine-doped Graphene for Flexible All-Solid-State Micro-Supercapacitors with High Volumetric Energy Density”的研究性论文(Adv. Mater. 2022, 2106309)。该课题组采用了一种简便高效的电化学剥离法成功制备了氯掺杂的少层石墨烯，并利用模板辅助-转印的方法制备了可集成化的柔性叉指电极，最终构筑了高性能柔性微型储能器件。

在这项研究中，采用电化学剥离法成功实现了将制备与掺杂过程合二为一的目标，通过简单的电化学剥离过程可以大量制备且能够稳定存在的氯掺杂型少层石墨烯悬浮液。通过设计并制备出具有特定图案的金属模板，以上述氯掺杂型石墨烯悬浮液为原料，通过模板辅助-转印的方法在PET透明薄膜上制备柔性叉指电极。柔性电极的形状、尺寸和厚度可以通过设计并运用不同的金属模板及石墨烯悬浮液的用量来调控。作为一种高效的柔性电极制备方法，该项研究中使用的模板辅助-转印策略可以在同一张柔性薄膜上通过不同连接方式进行多个叉指电极的串并联组合，且制备过程中不使用导电剂、粘结剂及金属导线。这种制备方法不仅适用于石墨烯类材料，而且可推广到其它二维材料及其复合物中，为构筑柔性储能器件提供了一条切实可行且简便的设计方案。

图1. 静置30天后不同分散浓度的氯掺杂石墨烯悬浮液。图片来源：Adv. Mater.

图2. 金属模板及柔性电极图案的形状及尺寸。图片来源：Adv. Mater.

图3. 柔性叉指电极的制备过程实物图。图片来源：Adv. Mater.

图4. (a) Cl-G柔性叉指电极的制备过程示意图，(b-d) PET基体上柔性叉指电极图案的光学照片，(e) 电极表面及(f) 截面的扫描电镜图像，(g) 原子力显微镜俯视图及(h) 侧视图，(i) 电极厚度。图片来源：Adv. Mater.

图5. 在同一张PET薄膜上进行多个叉指电极的集成。图片来源：Adv. Mater.

图6. 1-10个器件进行串并联集成及电化学性能测试。(a) 1-10个器件串并联示意图，(b) 1-10个器件分别串联的CV曲线，(c) 容量、电压随串联器件数量的变化关系，(d) 1-10个器件分别串联的GCD曲线，(e) 1-10个器件分别并联的CV曲线，(f) 放电时间随并联器件数量变化的关系，(g-j) 不同折叠状态下点亮23个红光LED照片。图片来源：Adv. Mater.

文章的第一作者是济南大学与新加坡国立大学联合培养博士研究生刘彬彬。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202106309

作者简介

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徐彩霞教授（通讯作者）济南大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，山东省优秀青年基金获得者，主要从事纳米材料的设计制备及其在多相催化和电化学中的应用。作为负责人承担国家自然科学面上项目2项、青年基金1项，山东省自然科学青年基金1项，中国博士后基金2项。以第一位和第三位次获得山东省自然科学二等奖1项。以第一或通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Adv. Func. Mater.、Nano Energy等国际期刊上发表SCI论文90余篇。

John Wang教授新加坡国立大学材料科学与工程系教授，InfoMat副主编，在功能材料和材料化学领域拥有30多年的教学和科研经验。John Wang教授目前的研究方向包括：多铁性薄膜及器件，二维材料化学，纳米结构材料在能源与环境中的应用；在国际顶级学术期刊上已发表超过400篇著作。John Wang教授曾担任新加坡国立大学材料科学与工程系主任7年（2012年06月-2019年7月），并且于2019年当选为亚太材料科学院院士，2020、2021年科睿唯安全球高被引学者。

谷林教授（通讯作者）谷林教授从事电子显微学方法和储能材料精细结构研究，从晶格和电荷自由度揭示了部分功能氧化物材料和储能材料原子尺度结构和电子结构的关联；在此基础上，实现了轨道自由度动量空间轨道电子占据态的直接观测，取得了系列重要成果。发表论文 800余篇，其中包括Science及Nature正刊 16篇，子刊 88篇，他引 56000余次，H因子为129。

刘宏教授（通讯作者）济南大学前沿交叉科学研究院院长，山东大学晶体材料国家重点实验室教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。中国硅酸盐学会晶体生长分会理事，中国光学学会材料专业委员会会员理事，中国材料研究学会纳米材料与器件分会理事。主要研究方向：生物传感材料与器件、纳米能源材料、组织工程与干细胞分化、光电功能材料等。十年来，主持了包括十五、十一五、十二五863、十三五国家重点研发项目和自然基金重大项目、自然基金重点项目在内的十余项国家级科研项目，取得了重要进展。2004至今，在包括Adv.Mater., Nano Lett., ACS Nano, J. Am. Chem.Soc, Adv. Funct. Mater, EnergyEnviron. Sci.等学术期刊上发表SCI文章300余篇，其中，个人文章总被引次数超过23000次，H因子为72，30余篇文章被Web of Science的ESI（Essential Science Indicators）选为“过去十年高被引用论文”（Highly Cited Papers (last 10 years))，文章入选2013年中国百篇最具影响国际学术论文，2015和2019年度进入英国皇家化学会期刊“Top 1% 高被引中国作者”榜单。2018至2021连续四年被科睿唯安评选为“全球高被引科学家”。应邀在化学顶尖期刊ChemicalSociety Review和材料顶尖期刊Advanced Materials和 Advanced EnergyMaterials上发表综述性学术论文，在国际上产生重要影响。授权专利30余项，研究成果已经在相关产业得到应用。2019年获得山东省自然科学一等奖。Email: hongliu@sdu.edu.cn
网页：https://publons.com/researcher/1598713/hong-liu/