李亚栋/王定胜/胡卓锋JACS：单原子光催化CO₂还原最新进展！

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研究内容

单原子催化剂在将二氧化碳（CO2）光催化转化为C2产物表现出巨大潜力，但气态多碳（C2+）烃产物的生成仍然具有挑战性。单个原子的载体由多种元素组成，此外，单原子位点的配位环境是多样的且难以控制，因此，C-C耦合是困难的。

清华大学李亚栋院士、王定胜教授和中山大学胡卓锋教授通过在红磷（RP）催化剂上负载Au单原子（Au1/RP）催化C-C耦合，首次实现了在没有牺牲剂的情况下实现了CO2到乙烷的光催化还原。相关工作以“Atomically Dispersed Au-Assisted C-C Coupling on Red Phosphorus for CO2 Photoreduction to C2H6”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

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研究要点

要点1. 在Au1/RP光催化剂中，RP载体具有由单一元素组成的均匀结构、较低的电负性和更好的吸收CO2的能力。Au单个原子附近的富电P原子可以作为CO2活化的活性位点。

要点2. 作者通过各种表征技术，包括AC-HAADSTEM、XAFS光谱和理论计算分析Au单核的结构和化学性质。实验和理论计算结果证实，RP上的单个Au原子不仅可以有效地促进C-C偶联还能促进光生电荷的转移，从而改善CO2向C2H6的还原。

要点3. Au1/RP的C2H6选择性和转换频率分别达到96%和7.39 h-1，几乎是迄今为止C2化学合成的最佳光催化剂。

该研究可能通过在原子水平上设计催化剂的活性位点，为C1中间体偶联提供一种有效的方法，这对太阳能燃料的制备具有重要意义。

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研究图文

图1. Au1/RP催化剂的形态表征。

图2. Au1/RP催化剂的结构表征。

图3. CO2还原性能评估。

图4. C-C耦合源的研究。

图5. 电荷载体动力学。

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文献详情

Atomically Dispersed Au-Assisted C-C Coupling on Red Phosphorus for CO2 Photoreduction to C2H6

Honghui Ou, Guosheng Li, Wei Ren, Boju Pan, Guanghui Luo, Zhuofeng Hu,* Dingsheng Wang,* Yadong Li*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c09424

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