原子尺度下实时观察量子材料中光诱导的维度变换

层状材料中电荷密度波示意图

近期，上海交通大学张杰院士和向导教授领导的课题组与上海科技大学、清华大学、中科院物理所及加州大学伯克利分校和洛杉矶分校的研究人员合作，利用在基金委国家重大科研仪器研制项目资助下自主研发的兆伏特超快电子衍射系统，在原子尺度实时观察到电荷密度波材料1T-TiSe₂在光激发下由三维有序的原子分布转换为三维无序但是二维有序的现象，该工作以“Light-induced dimension crossover dictated by excitonic correlations”为题近期发表在《Nature Communications》。

1T-TiSe₂超快电子衍射实验布局图

尽管过去人们已经在大量的材料中发现了电荷密度波的转变现象，但是本研究中选择的1T-TiSe₂是目前唯一在发生电荷密度波转变时也伴随着激子绝缘体形成的材料。当1T-TiSe₂的温度降至200 K以下时，其中的电子和空穴形成的激子（exciton）会发生类似于波色-爱因斯坦凝聚的相变。由于这个相变同时伴随着2×2×2的三维电荷密度波的形成，因此过去关于该材料中的三维电荷密度波的形成主要源于电子-声子耦合作用还是源于激子凝聚一直存在着持续的争议。

光激发后观察到代表二维电荷密度波序的漫散射信号

为了探究该材料中的三维电荷密度波长程有序的形成过程，实验中用超短电子束测量1T-TiSe₂在激光激发后不同时刻下的衍射斑，并发现在相变过程中对应三维2×2×2结构的超晶格峰消失的同时，总是伴随着新的代表二维2×2结构的漫散射信号的出现。实验中所用到的兆伏特相对论能量级电子有更低的多次散射背景信号，这使得极其微弱的漫散射信号被成功测量。实验结果令人意外的地方在于与绝大多数情况下激光的作用总是“融化”一种有序态不同，该实验中激光在“融化”原有的三维电荷密度序的同时却产生了新的二维电荷密度波序，也即产生了三维到二维的维度转换。同时在进一步的实验中还发现二维电荷密度波序的形成存在阈值，该阈值与过去其它实验中测得的激子在光激发后被破坏的阈值十分接近。

实验结果证明激子的破坏与2×2的二维电荷密度波的形成有着直接的关系，即在该材料中是激子的作用使得层间的原子获得相位的相干性并促进了层内的二维电荷密度波序转变成层间的2×2×2三维电荷密度波序，为一个长期的争论提供了确定性答案；同时类似该可逆的超快相变的调控在将来也有望应用于研发新一代的更快的存储和计算器件。

本工作主要由国家重点研发计划（No. 2021YFA1400202），国家自然科学基金（No. 11925505,12005132, 11504232 and 11721091）和上海市科委重大项目 (No.16DZ2260200) 资助，上海交通大学博士生程运与加州大学伯克利分校的Miller Fellow AlfredZong博士为文章共同第一作者。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28309-5
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