生物炭负载磷酸盐掺杂高铁水合物促进土壤中铅和铈的钝化：机理和微生物群落演化

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第一作者：Hui Li

通讯作者：Ying Zhang

通讯单位：东北农业大学资源与环境学院

论文DOI：10.1016/j.jhazmat.2022.129090

摘要

重金属和稀土元素的大量开采和应用导致土壤中重金属和稀土超标。本文介绍了一种新型的生物炭负载磷掺杂铁氧体(P-FH@BC)设计并增强了土壤中铅和铈的钝化作用。SEM图像P-FH@BC显示P-FH纳米颗粒粘附在生物炭表面的自然空腔和大孔径，这大大避免了纳米颗粒的团聚。添加3%的P-FH@BC在500mg/kg铅或铈模拟污染土壤中培养90天后。铈的钝化P-FH@BC铅的共存对其有明显的抑制作用。结果P-FH@BC从土壤特征中磁分离表明，络合、共沉淀和次生矿物的形成主要有助于土壤的高效钝化能力P-FH@BC用于铅和铈。通过更改添加P-FH@BC可以调节土壤pH，提高土壤有机质和磷含量。此外P-FH@BC是一种无生态毒性的环保材料。通过添加铅和铈钝化剂，土壤中的细菌丰富度和多样性得到了改善P-FH@BC。

图文导读

代表性SEM图像P-FH@BC如图1A和B所示。可以发现，一些纳米颗粒粘附在生物炭表面的自然空腔和大孔径上，这大大避免了团聚现象。相应的元素映射图像（图1C）显示，P、Fe和O元素分布在生物炭表面。新鲜的P-FH@BC、氧化铁和铁磷化合物（图1D）。如图1F所示P-FH@BC为2–6 nm，表明P-FH@BC是一种典型的小介孔材料，比表面积为178.96m²/g，孔体积为0.011625cm³/g，有利于孔填充。

从修复土壤中分离出的P-FH@BC的SEM图像(图3)显示，土壤中的Si、Al、Ca等元素可能结合在P-FH@BC的表面。与图S3相比，在P-FH@BC表面可以观察到大量的铅和铈(图3b, c, d)，说明P-FH@BC是一种有效的铅和铈钝化材料。值得一提的是，与新鲜的P-FH@BC相比，钝化90 d后，P-FH@BC的形态基本保持不变(图1A-C)，说明P-FH@BC在土壤中表现出令人满意的稳定性。此外，从共存土壤中分离出的P-FH@BC中铅和铈的分布(图3d)表明，更多的铅位于P-FH@BC的表面。

如图4B所示，修复后从污染土壤中分离的P-FH@BC的FT-IR分析表明，与新鲜的P-FH@BC相比，P-FH@BC在土壤中老化后的波数发生了一些变化，这是由P-FH@BC和土壤组分的结合引起的(图1D)。具体而言，老化的P-FH@BC的表面在3435、1600、1386、1031、800、777、540和449cm^-1处具有明显的特征峰，这表明官能团-OH、芳香酸、羟基氧化铁、Si-O-Si/C-O /-PO₃H₂、Fe-O、Al-O-Si、O-P-O和Fe-OH出现在P-FH@BC的表面上(图4B)。从模拟污染土壤中分离出来的P-FH@BC修复后表面官能团的种类基本没有变化，但相应特征峰的强度变弱，表明P-FH @BC表面官能团在Pb和Ce进入土壤后发挥了重要作用。根据XPS分析结果，我们发现老化后，在修复前的土壤表面有少量的Pb和Ce(图4C)，而在修复后从土壤中分离出来的P-FH@BC表面出现了明显的铅和铈的特征峰(图4C和S5)，表明P-FH@BC能够有效地从土壤中吸收铅和铈。

总结与展望

设计了一种新型钝化剂P-FH@BC用来钝化土壤中的铅和铈。加入P-FH@BC可以使铅和铈的化学形态转化为更稳定的状态。铅和铈进入土壤后能与土壤中的某些组分结合，说明土壤本身对铅和铈有一定的钝化能力。加入P-FH@BC后，从污染土壤样品中分离出的P-FH@BC经FT-IR分析发现，Pb₂(PO₄)₃、CePO₄、PbFe₁₂O₁₉、Pb₂Fe_0.78Al_0.22(HPO₄)₂(OH)₂出现在XRD图谱上，且经90 d钝化处理后官能团发生变化，证明沉淀、络合和次生矿物的形成是P-FH@BC对铅和铈钝化能力的主要原因。修复后，土壤pH、阳离子交换量、有机质和速效磷均略有增加。施用P-FH@BC后，耐重金属细菌物种丰富度降低，重金属和稀土胁迫下的细菌生长得到恢复，细菌群落结构得到改善。因此，P-FH@BC是一种有效的环境友好型钝化剂，可以修复Ce和Pb污染土壤。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.129090