因为磷酸铁锂（LiFePO4，LFP）是电动汽车最广泛使用的正极材料之一，所以近年来大量产生废弃品。由于经济和环境效益，传统的湿法冶金和火法冶金回收方法受到质疑，直接再生法被认为是一种很有前途的废LFP回收方法。然而，由于循环过程中铁离子的迁移以及锂离子扩散缓慢导致的不可逆相变，通过直接循环方法再生的LFP的性能通常不理想。解决这一挑战的关键是将铁原子固定在晶格中，并在循环过程中提高锂离子迁移能力。在这里，清华大学深圳国际研究生院的成会明院士、周光敏副教授等通过使用环境友好的乙醇有效地再生废LFP，并通过在LFP和氮掺杂碳之间构建非均匀界面来提高铁原子的d带中心，从而提高其循环稳定性。
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本文要点：
（1）使用乙醇作为溶剂和还原剂，乙酸锂（CH3COOLi）作为锂源，通过水热处理和烧结回收废LFP。通常，LFP的失效发生在表面，因此，抑制LFP相邻表面的失效对防止LFP的整体失效起着关键作用。因此，在LFP和由添加的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）衍生的氮掺杂碳（NC）之间构建了非均匀界面以防止失效。引入氮原子来调节正极表面附近Fe的d带中心位置，提高再生LFP的循环稳定性。
（2）RSLFP@NC正极在1000次循环后显示出显著改善的循环稳定性，在10 C的高电流密度下，高容量保持率约为80%。这项工作提出了一种独特的策略，通过调节d带中心来抑制循环期间的FeLi缺陷，从而以优异的性能实现废LFP的再生，这不仅有助于理解FeLi缺陷的基本知识，而且为实现再生LFP的良好性能提供了指导。
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Jia, K., Ma, J., Wang, J., Liang, Z., Ji, G., Piao, Z., Gao, R., Zhu, Y., Zhuang, Z., Zhou, G. and Cheng, H.-M. (2022), Long-Life Regenerated LiFePO4 from Spent Cathode by Elevating the d-Band Center of Fe. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2208034.
DOI: 10.1002/adma.202208034
https://doi.org/10.1002/adma.202208034