超快科学 | 单次超快成像结合高维分子动力学模拟：认识激光烧蚀的新方法

飞秒激光烧蚀(FLA)因其可避免热效应和具有极高的空间分辨率在材料的精密制造中发挥着重要作用。目前，在飞秒激光烧蚀材料的实验观测方面，泵浦探测技术属于主流，但该技术每次探测只能获取单帧图像，动态场景的记录会受到激光功率抖动及材料成分不均匀性的影响；在理论模拟方面，双温方程、流体力学及分子动力学等模型可解释激光烧蚀的基本机制，但也有其适用范围及局限性。因此，亟需发展一种高时空分辨单次多幅超快成像技术，并通过与多模型高精度模拟手段相结合，实现飞秒激光与材料作用的动力学行为与机制分析。对此，华东师范大学张诗按研究员团队与杨洋教授团队合作，使用新型单次超快光学成像技术——啁啾光谱时间映射超快成像(CSMUP)，以2500亿帧/秒的成像速度和亚微米的空间分辨率成功实时记录了飞秒激光烧蚀金靶的超快场景, 同时使用基于双温度模型的分子动力模拟技术(TTM-MD)对该烧蚀过程进行了与实验观测尺度相当的大规模三维时空演化模拟。实验与模拟结果展示了金靶在不同激发能流密度下烧蚀形貌、温度、压力和应力动力学之间的差异，揭示了金靶在不同激发能流密度下的烧蚀机制。

图1为用于飞秒激光烧蚀金靶观测的CSMUP系统光路示意图，在该成像系统中，通过将时间-光谱编码技术与快照式高光谱成像技术相结合实现单次多幅超快成像。在实验观测中，首先将单个飞秒激光脉冲分为泵浦脉冲和探测脉冲。泵浦脉冲用于在金靶表面诱导烧蚀结构。而探测脉冲则聚焦于透明介质中产生超连续谱光源，超连续谱激光再进入玻璃棒进行频率啁啾，使得波长成分与时间形成一一对应关系，随后辐照金靶表面记录烧蚀场景。最后使用高光谱相机采集(x, y, l)高光谱数据立方体，再通过光谱-时间映射步骤，从采集的(x, y, l)高光谱数据中反演出瞬态场景的(x, y, t)信息。双温-分子动力学模拟则是保留双温度模型中对激光能量沉积的连续体描述，并且利用牛顿力学分析电子受激光能量激发以及在随后的离子密度弛豫过程中发生的电子-声子耦合弛豫过程。通过准确选择势函数和模拟系综等关键参数和热力学量，利用大尺度原子分子大规模平行模拟器LAMMPS从原子尺度收集与实验同等条件下样品的材料相变、能量弛豫和熔池演化等行为。

图1：用于观测飞秒激光烧蚀金靶的CSMUP光路示意图。

图2为不同能流密度烧蚀金靶的实验观测结果及分子动力学模拟结果。从实验观测结果中可以看出，在高能流密度激光辐照后几皮秒内，样品表面开始出现反射率下降现象，相关区域称为低反射率区，是由材料受热膨胀之后的密度下降导致。十几皮秒后，低反射率区域中心出现进一步的暗化现象，相关区域称为暗区，是由材料的喷发及烧蚀坑的形成导致。而在低能流密度激光辐照下，低反射率区及暗区的面积明显缩小，烧蚀过程较为温和。对比模拟结果，可以发现，模拟得到的烧蚀坑的出现时间，演化趋势，以及最终尺寸与对应实验结果中观察到的暗区特征非常吻合，这证明了模拟结果的可靠性。

图2：CSMUP记录的飞秒激光烧蚀金靶的代表性图像，激发光能流密度为2.80 (a)和0.45 J/cm2 (c)，以及三维TTM-MD模型的模拟结果，吸收能流密度为2.80 (b)和0.45 J/cm2 (d)。

图3为从模拟结果中提取出来的团簇尺寸分布及温度演化。图3(a)显示，对于高能流密度，团簇尺寸分布分为两段，其中，小尺寸团簇分布的幂律指数为-3，大尺寸团簇分布的幂律指数为-2，而这种双模幂律团簇尺寸分布极有可能是相爆状态下喷射烧蚀羽流的一般特征。对于低能流密度而言，能够在统计上产生显著数量团簇的分布的幂律指数保持为-3。进一步由图3(b)中展示的样品熔池温度演化可以看到，对于高能流密度的情况，熔池的最高温度会上升至临界温度以上，超过发生相爆炸的阈值，而对于低能流密度，熔池温度则远低于临界温度。综合以上在团簇分布及温度演化两方面的分析，可以推断，高能流密度激光辐照下的样品烧蚀由相爆炸机制主导，而低能流密度激光辐照下的烧蚀最有可能是由位于相爆炸阈值以下的机械散裂机制主导。

图3：(a) 喷射烧蚀羽流的团簇尺寸分布；(b) 熔池中心平均温度的时间演化