【交叉学科材料创刊号研究论文】瑞士洛桑联邦理工学院Nazeeruddin教授团队:低光照强度下的三端钙钛矿/硅叠层太阳能电池

     随着气候恶化和能源危机的不断加重，人们对高能量转化效率的太阳能电池的需求日益迫切。钙钛矿/硅叠层太阳能电池是一个有着巨大潜力的研究方向。目前，钙钛矿/硅叠层太阳能电池以二端和四端结构为主，三端结构电池的相关研究鲜有报道。然而，三端叠层太阳能电池在低光照强度下有着显著的优势，这是实现太阳能电池低成本应用的关键因素之一。有鉴于此，瑞士洛桑联邦理工的Mohammad K. Nazeeruddin教授和法国巴黎-萨克雷大学James Connolly的研究团队在Interdisciplinary Materials发表了关于三端钙钛矿/硅叠层电池的最新研究成果。本研究以三端钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其子电池作为研究对象，重点研究了顶部钙钛矿太阳能电池和底部硅太阳能电池在一个太阳光及以下光照强度下的性能指标。研究发现，钙钛矿材料产生的载流子寿命对光照强度不敏感，硅材料产生的载流子寿命随光照强度的降低而降低。同时，三端叠层钙钛矿/硅叠层太阳能电池可以减小开路电压随光照强度变化而发生的波动，并在低光照强度下仍保持较高的开路电压。这些技术优势让三端钙钛矿/硅叠层太阳能电池更适合于低光照强度的工作条件。

本研究中三端钙钛矿/硅叠层太阳能电池中的顶部钙钛矿电池采用正式结构（n-i-p）， 电池结构包括三元阳离子钙钛矿吸光层材料（带隙=1.54 eV），SnO_X电子传输层，PTAA空穴传输层，MoO₃缓冲层，ITO透明导电层，金电极（Figure 1 A, B）。下部为叉指背接触硅太阳能电池，它包括n型的硅基片，p⁺和n⁺掺杂的正极和负极，起钝化作用的SiO₂/SiN_X双层薄膜，以及银电极。在叠层结构中，SnO_X薄膜作为电子传输层可以使钙钛矿层产生的电子流入硅电池，而阻隔空穴的传输，使得叠层电池中的空穴被分离到顶部和底部，进而在顶电池和底电池分别实现了准费米能级的分离。因此，在此三端叠层太阳能电池中有两个电流通路，它们由钙钛矿太阳能电池和硅太阳能电池产生，分别为：(a) n⁺ → n‐type silicon → n⁺ front surface field → ETL → perovskite → HTL → front electrode; (b) n⁺ → n‐type silicon → p⁺。因此，三端叠层结构中的顶电池与底电池可以相对独立的工作，对顶电池的电流匹配和光学匹配的要求更低，并保持叠层电池的优势，。

本研究中的钙钛矿和硅太阳能电池分别实现了5.4%和4.8%能量转化效率，三端叠层的整体效率为10.2% (Figure 2A)。

研究发现钙钛矿和硅太阳能电池的短路电流与光照强度成线性关系 (Figure 3A)，而硅电池的开路电压随着光照强度的减弱而急剧降低(Figure 3B)，特别是当光照强度低于10 mW/cm²时。为了探究其原因，研究人员对钙钛矿太阳能电池和硅太阳能电池分别绘制了Suns-Voc曲线 (Figure 4A)和载流子寿命随光生载流子浓度的变化曲线 (Figure 4C)，并对三端叠层电池提出了等效电路模型 (Figure 4B)，结果显示硅太阳能电池开路电压随光照强度下降的主要原因是低光照强度下光生载流子密度的降低。而三端钙钛矿/硅叠层太阳能电池的开路电压变化量是顶电池与底电池变化量的总和，因此三端叠层叠层电池与单结硅电池相比，其开路电压对光照强度的变化波动较小，且在低光照强度下仍能保持较高的开路电压。

Mohammad K. Nazeeruddin

瑞士洛桑联邦理工学院(EPFL)教授，欧洲科学院院士，英国皇家化学会会士。他于1986年在印度奥斯马尼亚大学获得博士学位，随后在瑞士洛桑联邦理工学院与“染料敏化太阳能电池之父”格兰泽尔一起开展博士后研究，并于次年成为EPFL高级研究员。他担任过韩国高丽大学、阿卜杜勒阿齐兹国王大学、沙特阿卜杜拉国王大学客座教授，2014年成为EPFL教授。他目前主要从事染料敏化太阳能电池、钙钛矿太阳能电池、二氧化碳还原、制氢和发光二极管的研究，目前已经发表了超过725篇相关论文、获得了90多个专利。他研究成果得到了同行的广泛认可，相关研究被引超过105000次，H指数高达145。2021年，他被科睿唯安列为材料科学和化学两个领域的高被引科学家。