【IM交叉学科材料创刊号封面文章】厦门大学侯旭教授团队：基于克里金机器学习方法的磁流变液液体门控膜性能预测
智能液体门控膜是由固体膜和功能性液体组成的压力驱动系统，是一种可以对外界物理行为做出响应的结构材料。对于为了应用多种场景而设计的液体门控膜，研究人员希望能够准确的预测其流变和机械性能。然而，传统的序列法虽然预测精度高，但是需要大量的实验数据，这并不利于材料的研发。为了解决这些问题，近年来人工智能技术促进了材料科学的快速发展，为克服这些挑战带来了希望。本文提出了一种具有有效候选区域的Kriging机器学习模型，该模型可通过期望的改进概率方法进行智能更新，以提高最敏感搜索区域附近的局部精度，从而利用最有效、最少的实验数据来预测液体门控膜材料的机械性能和流变性能。此外，这种新的机器学习模型还可以指导实验，通过计算可以指导研究人员在最有价值的特征点进行实验。最后，文章利用基于磁流变流体的液体门控膜来验证这些方法，这对于药物释放、微流体逻辑、动态流体控制等方面的潜在液体门控应用的设计具有广泛的意义。
磁流变液液体门控膜（magnetorheological fluid-based liquid gating membrane，MRF-LGM）是通过将磁流变液浸入多孔固体膜基质中而形成的。在外部磁场作用下，磁性胶体会改变其空间分布，而磁场的强弱和胶体间的相互作用大小有着直接的关系。当不混溶流体通过MRF-LGM时，所需要的宏观压力阈值则是胶体相互作用强度的直观表达，这是可以定量表征胶体力学性质的直接策略。而对于一种新的未知特性的液体门控膜，关键是要获得系统的压力阈值以及功能性门控液的流变性能、力学性能等主要因素。但由于某些实验难以在极端条件下完成，因此需要大量的基础实验和理论计算来进行行为预测。因此，采用自适应学习技术的机器学习方法能够以更高的精度和更高的效率来解决非线性和内隐问题。研究团队首先对MRF-LGM的机械性能和流变行为进行理论模型构筑，然后通过严格数学推导，提出新的机器学习方法KAML-ACR（kriging machine learning method with active candidate region）。
图1 KAML-ACR法预测MRF-LGM性能示意图
图2 基于KAML-ACR的流变模型预测流程图
随后，通过在不同预测条件下进行测试，作者对KAML-ACR模型进行了综合分析。使用ACR技术，在学习大约十个额外的样本之后，均方根误差（root means square error，RMSE）急剧下降，并且在学习100个样本之后保持稳定。在对多个流变模型分析后得出PP模型的精度优于其他模型的结论。所有方法的RMSE在大约20个训练点之后可以稳定，这表明更大的尺寸有助于获得更准确的预测值。同时，使用ACR技术的KAML结果的准确性和收敛速度均优于没有ACR的结果，而且在实验数据有限的情况下，该方法仍可适用于大范围的磁场。
图3 KAML-ACR在不同预测条件下的对比图
作为实际应用，作者展示了利用KAML-ACR方法预测场相关参数的策略。通过2D图所显示的搜索过程可发现ACR收缩并集中在接近全局最优的区域，因此训练KAML的额外点也定位并集中在该区域。进一步思考，如果将磁场感应强度B作为一个未知参数，并找到影响预测误差的最重要B值，则可以减少实验工作量，那么KAML-ACR模型也可以指导实验设计，因此，作者对目标函数做了相应优化。并利用优化后的预测模型对不同剪切速率所获得的剪切应力数据样本进行预测，发现与传统模型测试的最小均方根误差相似的情况下，实验工作负载仅为先前工作负载的1/6。接下来以动态屈服应力预测为例，说明了KAML-ACR在场相关参数预测方面的优势。当在B=0和600 Gs时仅获得了两个原始实验数据。进行机器学习后发现，下一个最有价值的实验测试点可在B=964.21Gs处获得。如果需要添加第四个训练点，重复此步骤，可以找到新的样本B=1097.93Gs。RMSE也从1.3173 Pa降至0.3729 Pa，接近最小RMSE 0.2499帕。由此可证明，KAML-ACR可以大大节省实验工作量，且经济成本低得多，这对于一些昂贵的材料实验以及极端条件的实验是十分有意义的。
图4 用KAML-ACR方法预测具有场相关参数的策略
该论文在厦门大学物理科学与技术学院侯旭教授指导下完成，博士后张猛创与硕士生井源为论文的共同第一作者。研究工作得到国家自然科学基金（52025132, 21975209, 21621091），国家重点研发计划（2018YFA0209500）的资助和支持。
国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划纳米科技重点专项项目负责人、闽江科学传播学者（首批）等。从事仿生液体门控技术与仿生纳流离子学等研究十余年，出版了两本国际学术著作，并以第一或通讯作者在著名学术期刊如Nature, Science, Nature Reviews Materials, 国家科学评论, 基础研究，Nature Communications，Science Advances，Journal of the American Chemical Society，Angewandte Chemie International Edition，Advanced Materials，等上发表论文70余篇。曾获2020年第二届“全国创新争先奖”、2020年国际水协会-首创“水星奖”科学创新类-金奖、2019年中国胶体与界面化学优秀青年学者奖、2018年中国化学会青年化学奖等，入选了2019年IUPAC全球青年化学家元素周期表元素代言人等，并受邀参加了央视CCTV《人物-故事》及《百家讲坛》栏目。现任《Chinese Chemical Letters》副主编、《Interdisciplinary Materials》学术编辑、《Advanced Fiber Materials》、《应用化学》和《物理化学学报》青年编委、Cell 旗下《Cell Reports Physical Science》顾问委员会委员、中国化学会仿生材料化学委员会委员、国际仿生工程学会青年委员会委员等。
课题组目前开展的研究工作包括：仿生智能材料，液体门控技术，仿生纳流离子学，仿生/智能多尺度孔道系统，胶体与界面化学，界面科学，膜科学与技术，微流体，物理化学，电化学和用于节能和生物医学应用的微纳制造。
团队常年招收优秀教师、本科生、研究生和博士后。
联系方式：
houxugroup@163.com
课题组主页：
http://xuhougroup.xmu.edu.cn/
How to cite this article:
Zhang M, Jing Y, Zhang J, et al. Performance prediction of magnetorheologicalfluid‐based liquid gating membrane by Kriging machine learning method. Interdiscip. Mater. 2022;1:157‐169. doi:10.1002/idm2.12005
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Interdisciplinary Materials（交叉学科材料）是由Wiley出版集团与武汉理工大学联合创办的开放获取式高水平学术期刊。主编为张清杰院士和傅正义院士。25位国际杰出学者和42位两院院士作为期刊的编辑委员会委员。Interdisciplinary Materials 是国际上聚焦材料与其它学科交叉前沿发起出版的首本“交叉学科材料”领域高水平期刊，旨在发表材料学科与物理、化学、数学、力学、生物、能源、环境、信息等学科交叉研究的最新成果。于2022年1月首发，前三年完全免费发表。