胡勇胜/刘宾元/容晓晖AM: 用于全固态电池的高熵微畴互锁聚合物电解质

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全固态聚合物电解质（ASPE）具有优异的可加工性，因而被认为是最具前瞻性的大规模工业化材料之一。然而，提高其机械强度和加速离子迁移之间的矛盾一直难以调和。

为此，中科院物理所胡勇胜研究员、容晓晖研究员及河北工业大学刘宾元教授等人受聚合物和生化科学中众所周知的熵弹性的启发，首次将新设计的多功能ABC杂臂星形三元聚合物（ABCTPs）引入到聚环氧乙烷中并提出了高熵微畴互锁ASPEs（HEMI-ASPEs）的合理概念。有趣的是，定制的ABCTPs除了具有特定区域的聚合物链和特定的拓扑结构外，还具有专门的末端基团。

受益于聚丙交酯（PLA）链的末端羟基和聚苯乙烯（PS）链的末端溴原子，作者成功地自组装了一个微纳米级动态互穿聚合物网络（dyn-IPN），该网络具有较高的拓扑结构熵和环境适应性。基于这一有效策略，dyn-IPN智能调节交联度并建立3D超分子聚合物网络。此外，与dyn-IPN骨架（基于降冰片烯的嵌段共聚物）连接的末端改性甲氧基聚乙二醇（MeOPEG）链还提供了额外的离子电导率。

图1. ABCTP的合成与表征

因此，得到的HEMI-ASPE具有优异的韧性（6.72×10⁴ kJ·m^-3）、出色的离子电导率（4.56×10^-4 S·cm^-1, 70°C）、可观的锂离子迁移数（t_Li⁺ =0.63）和理想的全固态锂金属电池（AS-LMBs）的热稳定性（Td > 400°C）。基于这些改进，Li|HEMI ASPE-Li|Li对称电池在长达4000小时内表现出稳定的锂电镀/剥离性能，LiFePO₄|HEMI ASPE-Li|Li全电池在300次循环后表现出高容量保持率（~96%）。

此外，全固态钠金属电池（AS-SMB）也实现了类似的改进，证明了HEMI-ASPE具有作为先进电池化学的功能性聚合物材料的普遍适用性。总之，这项工作开发了一种熵策略，有助于克服用于下一代储能技术的ASPE中机械强度和离子电导率之间的矛盾。

图2. Li|HEMI-ASPE-Li|Li对称电池和锂金属全电池循环测试

High-Entropy Microdomain Interlocking Polymer Electrolytes for Advanced All-Solid-State Battery Chemistries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209402

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