张强/闫崇Angew.：解锁电荷转移限制实现锂离子电池的极速充电
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高能锂离子电池的极端快速充电（XFC）是电气化交通的关键推动因素。为了实现上述目标，以前的研究主要集中在改善锂离子在电极和电解液中的质量传输，但电极-电解质界面间电荷转移的局限性仍未得到充分探索。
在此，清华大学张强教授、北京理工大学闫崇副教授等人阐明了电荷转移动力学如何决定锂离子电池的快速充电能力。之前普遍的观点是，电解液中的质量传输构成了电池XFC的主要障碍。
作者通过证明即使对于厚电极（>3 mAh cm-2），电极-电解质界面处的电荷转移也可以限制倍率，从而重塑了这种看法。即使电解液的离子电导率下降40%，提高电荷转移动力学也能实现更好的XFC性能。
作者通过用LiTFSI代替LiPF6加快了正极-电解质界面的电荷转移，再次证实其是XFC期间的倍率限制。具有快速去溶剂化动力学的基于FEC的电解液促进了负极-电解质界面的电荷转移，这是控制锂电镀的关键因素。更重要的是，必须保持这两个反应的动力学平衡。
图1. 量化电荷转移动力学及其电化学效应
研究表明，这种平衡的本质是在XFC期间从正极快速输出锂离子和向负极快速输入锂离子之间的平衡，这两个过程的不匹配可能导致灾难性的锂电镀和短循环寿命。
基于这些见解，作者设计了一种概念验证电解液，使184 Wh kg-1的软包电池XFC（10分钟充电至80%）在500次循环后能量密度仅损失5.2%，远远超过美国能源部的目标。
通过解锁电荷转移限制，245 Wh kg-1的高能21700原型电池在快速充电（25分钟充电至80%，61分钟内充满电）期间的寿命比商用技术延长了5倍。
值得一提的是，这种概念验证电解液没有优化的离子电导率或任何功能性添加剂，进一步的电解质工程结合减少的电极曲折度有望再次提升电池的XFC性能。
因此，目前的工作为开发充电时间更短的下一代电池铺平了道路，这在运输、便携式电子产品和储能应用中极具前景。
图2. 设计极端快速充电的锂离子电池
Unlocking Charge Transfer Limitations for Extreme Fast Charging of Li-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202214828
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