物语 | 固体高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像

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Research Highlights

本期我们介绍的工作是教育部长江学者特聘教授陆培祥发表在Physical Review Letters上的论文Huygens-Fresnel Picture for High Harmonic Generation in Solids 。青年教师李亮为论文的第一作者。兰鹏飞教授和陆培祥教授为论文的共同通讯作者。该项工作得到了基金委创新研究群体和重大研究计划等项目的支持。

(doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.223201)

论文简介

本工作证明了电子波动性在固体高次谐波产生过程中起着重要作用。通过类比惠更斯-菲涅尔原理，提出了基于小波稳定相位法的固体高次谐波产生的波动图像。利用这一图像，我们解释了粒子性再碰撞模型预言的截止定律与数值求解半导体布洛赫方程结果之间的偏差。更重要的是，我们的方法可以准确的描述高次谐波的时频特性，而粒子性再碰撞模型给出的结果与数值计算结果存在约500阿秒的偏差。这一效应还可以利用双色场产生高次谐波构建的时域干涉仪进行检验。

摘要原文

High harmonic generation (HHG) is usually described by the laser-induced recollision of particlelike electrons, which lies at the heart of attosecond physics and also inspires numerous attosecond spectroscopic methods. Here, we demonstrate that the wavelike behavior of electrons plays an important role in solid HHG. By taking an analogy to the Huygens-Fresnel principle, an electron wave perspective on solid HHG is proposed by using the wavelet stationary-phase method. From this perspective, we have explained the deviation between the cutoff law predicted by the particlelike recollision model and the numerical simulation of semiconductor Bloch equations. Moreover, the emission times of HHG can be well predicted with our method involving the wave property of electrons. However, in contrast, the prediction with the particlelike recollision model shows obvious deviations compared to the semiconductor Bloch equations simulation. The wavelike properties of the electron motion can also be revealed by the HHG in a two-color field.

(doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.223201)

作者信息

陆培祥,浙江嘉兴人，1965年12月10日生，教育部长江学者特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，国家自然科学基金“强场超快光学”创新研究群体负责人。主要从事强场超快光学的实验和理论研究。

寻幽问径

Scholar Insights

我们有幸采访到了本文通讯作者陆培祥教授，以了解他的研究思路和研究心得。

您开展这个研究的动机是什么？为什么这个方向会吸引您？

陆培祥：阿秒物理的研究以前主要集中于原子分子气体，最近逐渐拓展至固体，但固体高次谐波的产生机制目前还有很多疑问。传统的气体高次谐波产生过程主要由著名的三步模型描述，即把电子在激光作用下的运动描述为粒子的运动，高次谐波辐射对应电子与母核的再碰撞，这在原子分子高次谐波的研究中取得巨大成功。然而，我们发现电子的波动性在固体高次谐波过程中起到非常重要的作用。因此，需要一个新的包含电子波动性的物理图像来描述固体高次谐波的超快动力学过程。

固体高次谐波产生为探索极端时间和空间尺度下的新物理和物质的操控与精密测量提供了一种新的途径，基于固体非线性光学特性的超快操控可以为新型超快光电器件奠定基础。

完成这个研究需要采取什么特殊的计算方法/实验手段？

陆培祥：我们通过类比光学中经典的惠更斯-菲涅尔原理，把高次谐波产生过程分解为一系列小波贡献的相干叠加。在该图像下，电子波动性被自然而然地包含在这些小波的干涉之中，基于此，我们可以准确的描述高次谐波产生过程中的微观电子的超快运动。

研究过程中遇到的最大困难是什么？最后如何克服了？

陆培祥：虽然我们的结果表明，在固体高次谐波中传统的三步模型存在偏差。但三步模型在过去非常成功，现有的理论及实验研究均未提及该问题。我们仔细研究发现，由于技术限制，实验无法测量到准确的激光强度、相位差等，因此通常计算不同参数下的理论值与实验比较，从而找到与实验吻合的结果，这导致人们低估了现有模型与实验结果之间的偏差。我们通过完全相同参数下的数值模拟实验，仔细对比了不同理论模型的结果，最终证实了电子波动效应对高次谐波产生过程的显著影响。

您对研究结果满意吗？具体在什么方面取得了突破进展？

陆培祥：满意。此项工作提出了高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像，完全不同于传统的基于粒子图像的三步模型。同时，建立了包含电子波动性的微观电子动力学过程与高次谐波光谱之间的联系，可以更准确标定电子运动过程的时间，这对于阿秒时间分辨的高次谐波光谱学的测量方法是至关重要的。

您的合作者如何看待这个研究的？您认为其他同行会如何看待这个研究？

陆培祥：我的合作者兰鹏飞教授从博士生起就进入阿秒物理这个领域，都是在三步模型这个粒子图像下思考问题，经过多年的积累，能够从新的角度重新审视原有的理论，并能有不一样的发现，是自我的突破，也为后续的研究打开了一扇新的窗口。我认为同行会喜欢这个全新的视角，这个模型将会在固体高次谐波光谱学中得到应用和推广。

论文在投审稿过程遇到了什么让您记忆深刻的事情？

陆培祥：论文在审稿过程中也遇到了比较难缠的审稿人。我们这个工作的物理思想说穿了来自于光学的惠更斯-菲涅尔原理，他的数学基础其实是路径积分，这些都是大学物理和复变函数的知识。我们在回复审稿人时，把整个理论建立在这些基础上，并用教科书里面的语言，最终让审稿人信服我们的模型更加准确。

该研究会对相关领域做出什么贡献或影响？

陆培祥：该工作为研究强场中的超快电子动力学过程提供了一种新颖且普适的范式，并为基于高次谐波光谱和激光诱导的电子衍射等阿秒时间分辨测量奠定了理论基础。该研究会促使人们重新审视固体高次谐波产生过程及相关的光谱学测量方法，并对强激光与物质相互作用的物理机制提出了更深层次的思考。

您将会继续深入相关的研究工作吗？有什么具体的期待？

陆培祥：我们会继续深入相关的研究工作。该工作提到的电子波动性的影响并不仅限于文章中讨论的体系与现象，进一步的研究可以深入到不同材料以及不同强场现象中，例如强场电离和光致电流等等。